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2024-07-18 11:21:41
把纳米颗粒装进超分子笼:超小、稳定、均相、高效的产氢催化剂
氢气因其燃烧值高、清洁无污染,被视为一种可替代传统化石燃料的新能源。化学产氢一般需要金属纳米颗粒作为催化剂。其中,贵金属纳米颗粒因其特殊而高效的催化能力受到广泛关注。然而,金属纳米颗粒具有高表面能,在反应过程中极易沉降,并导致失活。除此之外,很多反应过程中产生的副产物会毒害催化剂,造成活性和重复使用率的降低。通过孔材料负载纳米颗粒作为催化平台,是一种有效解决以上问题的途径。目前的纳米颗粒负载手段很多,比如使用属于多孔材料的金属框架结构(MOFs)、共价有机框架结构(COFs)、多孔有机聚合物(POPs)、离子液体等等。然而,它们中的绝大多数是非均相介质,负载纳米颗粒以后也成为了一种非均相催化剂。另外,目前的负载方式并不能提供一个有效提升纳米颗粒反应活性的通用手段。
近日,美国德克萨斯A&M大学的周宏才教授(点击查看介绍)课题组做出了新的突破。他们将钌(Ru)离子装进一个带有30个负电荷的超分子笼,进行原位还原从而合成了尺寸均一(2.5纳米)、高分散、面心立方(face-centered-cubic)晶型的钌纳米颗粒(图1)。这样的笼-纳米颗粒复合体作为高效均相催化剂用于氨硼烷催化醇解产氢反应,实现了目前最高的转化频率(TOF),可以重复使用而不损失活性。这篇工作首次引入了超分子笼作为纳米颗粒的载体,通过负电荷吸引纳米颗粒的前驱体——金属阳离子进入笼的空腔,再利用笼限域效应(cage effect)调控包裹其中的纳米颗粒的大小和形貌。这些高负电荷的笼子外壳在催化过程中可以利用电荷相斥作用,避免纳米颗粒聚集沉降,同时防止副反应物([B(OCH3)4]-)的毒害,从而保障反应活性。
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